18岁开始在小北、炮子等乡村教书。1923年7月，龙窝区农会和紫金县总农会在炮子成立，钟佩璜参加了龙窝区农会。从此他一面教书，一面为县总农会起草公文，被誉为县总农会的第一支“铁笔”。

1925年5月，县农民协会派他到海丰农民运动讲习所学习。结业后，被任命为陆丰县农民运动特派员，到河田区领导农民开展减租减息斗争，发展、壮大农民自卫军，率队攻打昂塘、新田、大安、河口、剑门坑、上沙等地地主武装。9月加入中国共产党。1926年7月，钟佩璜奉命调回南岭负责发展共产党员工作。

1927年4月，南岭反动地主钟某等公开成立黄色农会，拉拢农协会员，瓦解农会组织。他带领全体共产党员与黄色农会开展斗争，巩固和发展了农民协会组织。不久，他率队击溃庄田乡的地主民团，缴枪5支，物资一批。7月，中共南岭党支部扩大为特别支部，钟佩璜任书记。10月，红二师攻打南岭，钟佩璜奉命从中洞星夜赶回南岭侦察敌情，部署支前和内应等战前准备工作。

1928年1月，红二师师长董朗带领红军第二次攻打南岭，钟佩璜组织群众运柴草，用火攻，协助红军挖坑道爆破，攻下“德馨楼”。3月15日，国民党军黄旭初部和民团大举进攻炮子苏区。17日到达磜头坳，钟佩璜和钟坤诏率赤卫大队配合红二师叶振强连坚守磜头坳两天两夜，歼敌20余人，后在海陆惠紫边区开展游击战。4月，钟佩璜升任为中共紫金县委委员兼第三区区委书记，率赤卫队配合红军和紫金独立营与敌周旋，牵制敌人，减轻主力部队的压力。同年夏，钟佩璜与钟一强带领40多人转移到揭阳县龙潭乡坡尾楼，分散寻找职业为掩护，继续进行革命活动。同年秋，钟佩璜在坡尾楼秘密组织了农会小组，有会员20多人。

1929年春，钟佩璜由地下党员介绍到石内乡教书，于9月间又秘密组织起农会。后被敌人察觉，在离开学校转移时，被敌人便衣所捕，押至国民党河婆区署。敌人收买利诱、酷刑迫供，都动摇不了钟佩璜的意志。敌人迫他写自新书，他用脚趾挟笔疾书：“今日杀了钟佩璜，十八年后有千千万万个钟佩璜!”是年农历十一月二十一日，钟佩璜被杀害于河婆镇，时年29岁。